Napisal je nekaj epsko lirskih balad in romanc, večinoma pa je pisal lirske pesmi, v katerih je opaziti Heinejev vpliv. Ustvarjalni vrh je dosegel z nežno in trpko ljubezensko ter razpoloženjsko liriko. Najbolj znane ljubezenske pesmi Obujenke (cikel deseti pesmi) so nastale na Dunaju, pod vtisom stare novomeške ljubezni do Leopoldine Kuralt. Prepoznaven je tudi po pesmih iz narave, ki nosijo naslov Obrazi.
Jenko je bil kljub močnim realističnim težnjam, predhodnik tako imenovane čiste lirike, ki so jo pesniki naše moderne, zlasti Josip Murn razvili do nove umetniške dovršenosti.
Jenkovo prozno delo ni obsežno in ne snovno raznovrstno, se pa v njem že kažejo zelo močne realistične prvine. Njegova najbolj znana prozna dela so Spomini, Tilka in Jeprški učitelj. Snov za svoje povesti oziroma novele je pisatelj večinoma zajemal iz kmečkega življenja.

Razstava, ki smo jo ob 150. obletnici smrti Simona Jenka, posvetili življenju in delu pesnika Sorškega polja, je na ogled v 2. nadstropju Slovanske knjižnice.